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Diaz, … David EstradaRui Hu, Xuesong Cui, … Chicgoua NoubactepLilla Fijołek, Joanna Świetlik & Marcin FrankowskiTitus Chinedu Egbosiuba, Ambali Saka Abdulkareem, … Wiets Daniel RoosScientific Reports Band 6, Artikelnummer: 18876 (2016 ) Diesen Artikel zitierenEin neuartiger integrierter Prozess aus chemischer Absorption und biologischer Reduktion (CABR), bei dem Eisen(II)-ethylendiamintetraacetat (Fe(II)EDTA) als Lösungsmittel verwendet wird, wird als mögliche Option für die NOx-Entfernung aus dem Rauchgas angesehen.Frühere Arbeiten zeigten, dass die Fe(II)EDTA-Konzentration für die NOx-Entfernung im CABR-Prozess entscheidend war.In dieser Arbeit wurde der Weg der FeEDTA (Fe(III)/Fe(II)-EDTA)-Umwandlung untersucht, um seinen Einfluss auf die NOx-Entfernung in einem Biofilter zu bewerten.Experimentelle Ergebnisse zeigten, dass die FeEDTA-Umwandlung eine Eisenausfällung und einen EDTA-Abbau beinhaltete.Röntgenphotoelektronenspektroskopieanalyse bestätigte, dass das Eisen in Form von Fe(OH)3 ausgefällt wurde.Die Eisenmassenbilanzanalyse zeigte, dass 44,2 % des zugesetzten Eisens ausgefällt waren.Der EDTA-Abbau erleichterte die Eisenausfällung.Neben der chemischen Oxidation fand im Biofilter ein biologischer Abbau von EDTA statt.Die Zugabe von zusätzlichem EDTA half dabei, das Eisen aus der Ausfällung zurückzugewinnen.Die Transformation von FeEDTA verzögerte die NO-Entfernung nicht.Außerdem bestimmte eher EDTA als die Eisenkonzentration die Wirksamkeit der NO-Entfernung.Feinstaub mit einem aerodynamischen Äquivalentdurchmesser von weniger als 2,5 Mikron (PM2,5) verursacht kritische ökologische und ökologische Probleme1,2.Stickoxide (NOx) sind wichtige Vorläufer für die Bildung von PM2.53,4.NOx kann auch zu anderen Umweltproblemen wie saurem Regen, Abbau der Ozonschicht und städtischem Ozonrauch führen.Daher ist die Emissionsbegrenzung von NOx aus thermischen Kraftwerken, der Hauptquelle von NOx-Emissionen, streng.Um die NOx-Emissionen zu kontrollieren, wurden in den letzten Jahrzehnten verschiedene Technologien entwickelt, z. B. selektive katalytische Reduktion (SCR), selektive nichtkatalytische Reduktion (SNCR), Absorption und Adsorption5,6,7.All diese Technologien können nicht alle Anforderungen erfüllen, nämlich niedrige Kosten, hohe Effizienz und nicht-sekundäre Umweltverschmutzung.Die Biotechnologie gilt als effektiver und umweltfreundlicher Ansatz8.Seine Entfernungseffizienz von NOx ist jedoch aufgrund seiner hohen Henry-Konstante9 durch den NO-Massentransfer von der Gasphase in die flüssige Phase begrenzt.Kürzlich wurde ein innovatives integriertes System aus chemischer Absorption und biologischer Reduktion (CABR) entwickelt, das die Vorteile sowohl der chemischen Absorption als auch der biologischen Behandlung nutzt10,11,12.Beim CABR-Prozess wird Eisen(II)-ethylendiamintetraacetat (Fe(II)EDTA) als Lösungsmittel verwendet, um NO zu absorbieren und somit die NO-Massentransferrate zu erhöhen.Das gebundene NO, Fe(II)EDTA-NO, wird dann durch Denitrifizierer biologisch zu N2 reduziert.Währenddessen wird das Nebenprodukt Fe(III)EDTA, das durch die Oxidation von Fe(II)EDTA durch Sauerstoff entsteht, durch eisenreduzierende Bakterien biologisch zu Fe(II)EDTA reduziert.Das Prinzip des CABR-Prozesses wurde in unserer früheren Arbeit gut dokumentiert13.Es wurde berichtet, dass die biologische Reduktionsrate von Fe(III)EDTA die Leistung der NO-Entfernung über den CABR-Prozess bestimmt14.Die Reduktionsrate von Fe(III)EDTA betrug 5,17 × 10−5 mol m−2 min−1 und war damit nur halb so hoch wie die des gebundenen NO15.Zhang et al.16 berichteten, dass während des Betriebs des CABR-Prozesses die Gesamteisenkonzentration in der umgewälzten Lösung in einem Biofilter allmählich abfiel.Basierend auf der Eisenmassenbilanz betrug der durchschnittliche Eisenverlust im Biofilter 0,83 M d−1 in den ersten 28 Tagen in Gegenwart von 3 % (v/v) Sauerstoff16.van der Maas et al.17 zeigten auch, dass 2 mM d−1 EDTA-Abbau während des Langzeitbetriebs der NO-Entfernung in Gegenwart von 3,5–3,9 % (v/v) Sauerstoff stattfand.Sie bestätigten auch, dass der Abbau von EDTA eher auf die chemische Oxidation durch den Sauerstoff im Wäscher als im Bioreaktor zurückzuführen war, da der gelöste Sauerstoff nur an der Gas-Flüssigkeits-Grenzfläche im Wäscher zu erwarten war17.Die Information, wie sich der Eisenverlust und der EDTA-Abbau auf die NO-Entfernung auswirken, war jedoch in der Literatur nicht verfügbar.Unterdessen bleiben der Weg der Eisenumwandlung (Verlust) und der EDTA-Abbaumechanismus unbekannt, die einige Erkenntnisse zur Verhinderung des FeEDTA-Verlusts (Fe(III)/Fe(II)-EDTA) und damit zur Senkung der CABR-Betriebskosten liefern können.In dieser Arbeit wollten wir den FeEDTA-Umwandlungsweg und seinen Einfluss auf die NOx-Entfernungsleistung herausfinden.Die Eisenumwandlung und der EDTA-Abbau wurden bestimmt, um das Schicksal von FeEDTA im CABR-System bei einem Langzeitbetrieb zu identifizieren.Inzwischen wurde auch eine Beziehung zwischen der FeEDTA-Umwandlung und der NOx-Entfernungseffizienz bestimmt.Diese Arbeit kann einige Erkenntnisse darüber liefern, wie das Fe(II)EDTA auf einem bestimmten Niveau gehalten und somit die kontinuierliche NOx-Entfernung aufrechterhalten sowie die Betriebskosten für die praktische Anwendung gesenkt werden können.Abbildung 1 zeigt das Profil der Fe(II)-Konzentration, Gesamteisenkonzentration, NO-Entfernungseffizienz und pH-Wert während des 102-stündigen Betriebs des CABR-Systems unter den Bedingungen von 5 mM FeEDTA, 3 % O2 (v/v) und 400 ppm NO .Die Fe(II)-Konzentration war die Summe der Konzentrationen von Fe(II)EDTA und Fe(II)EDTA-NO.Das neue System, das in dieser Arbeit verwendet wurde, erreichte innerhalb von 8 Stunden einen stationären Zustand (Details sind in Abbildung S1, Hintergrundinformationen, zu sehen).In Abwesenheit von Sauerstoff betrug die maximale Eisenreduktionsrate in diesem Biofilter etwa 1,87 mM h−1 (Abbildung S1), was fast doppelt so hoch war wie in unserer vorherigen Studie18, was auf die hohe Aktivität der in dieser Arbeit verwendeten Mikroben hinweist.Profil von Fe(II), Gesamteisen, Effizienz der NO-Entfernung und pH-Wert während des Betriebs des CABR-Systems.([Fe(III)EDTA]0, 5 mM; CO2, 15 % (v/v); O2, 3 % (v/v); NO, 400 ppm; Gasflussrate (G), 1 L min−1 ; zirkulierende Flüssigkeitsdurchflussrate (VL), 40 L h−1; T, 50 °C; pH, 6,8–7,0).Die Gesamteisenkonzentration zeigte in den ersten 72 h einen abnehmenden Trend, wie in Abb. 1 dargestellt. Die Konzentration von Fe(II) stieg aufgrund der Reduktion von Fe(III) von 0 auf 3,85 mM an und erreichte nach 24 h das Plateau .Wenn zusätzliches Fe(III) (in Form von FeCl3∙6H2O) zugeführt wurde, schwankte die Fe(II)-Konzentration nach dem gleichen Muster wie das Gesamt-Fe.Obwohl das Gesamteisen von 20 auf 48 h allmählich abnahm, blieb die Konzentration von Fe(II) während des gleichen Zeitraums nahezu konstant, was zu einer konstanten NO-Entfernungseffizienz (~99 %) führte.Diese Ergebnisse bestätigten, dass die Effizienz der NO-Entfernung eher von der Fe(II)EDTA-Konzentration als von der Gesamteisenkonzentration im Lösungsmittel beeinflusst wurde14, da ersteres mit NO komplexierte.In der Lösung wird die Eisenverteilung durch folgende Gleichgewichte bestimmt:Basierend auf der thermodynamischen Analyse (siehe Details in den Hintergrundinformationen) ist es möglich, Fe(OH)3 über die Reaktion R3 unter den typischen CABR-Bedingungen zu bilden.Zu diesem Zweck wurden die in Lagertank und Verpackungsmaterialien befindlichen Feststoffe, gekennzeichnet als SD bzw. SB, für eine XPS-Analyse gesammelt.Wie in Abbildung S2 dargestellt, enthielten die Proben SD und SB Fe (2p), O (1s), N (1s), C (1s) und P (2p).Neben diesen Elementen enthielt SB auch S (2p).Die Atomverhältnisse verschiedener Elemente und ihre entsprechenden Bindungsenergien sind in Tabelle S1 aufgeführt.Abbildung 2 zeigt die XPS-Spektren von Fe2p3/2 für die Proben SD und SB.Die Fe2p3/2-Spektren für SD bestanden aus zwei Peaks, einer bei der Bindungsenergie von 710,72 eV und der andere bei 712,23 eV.Wie berichtet19,20,21,22 entspricht der Hauptpeak bei 712,23 eV Gitter Fe(III)-O in Fe2O3 (65,5 %) und der Peak bei 710,71 eV ist auf (O)Fe-OH-Spezies in Fe zurückzuführen (OH)3 (34,5 %).Es ist zu beachten, dass Fe2O3 in der Lösung nicht gebildet werden kann.Das detektierte Fe2O3 war das Produkt der Dehydratisierung von Fe(OH)3 während der XPS-Vorbehandlung.Die Bildung von Fe2O3 kann auch aufgrund der Alterung des Fe(OH)3 während des Langzeitbetriebs, z. B. eines mehrmonatigen Betriebs, auftreten.Andererseits lagen die Peaks der Fe2p3/2-Spektren in der SB-Probe bei 712,62 eV und 710,12 eV, die Fe(III)-O (41,78 %) und (O)Fe-OH (58,22 %) zugeordnet wurden19 ,20,21,22.Es sollte beachtet werden, dass das Löslichkeitsprodukt von Fe(OH)3 zwölf Größenordnungen niedriger ist als das von Fe(OH)223.Somit wird in diesem System Fe³&spplus; vor Fe²&spplus; abgeschieden.Insgesamt erfolgte der Eisenverlust im CABR-System über die Bildung von Fe(OH)3.Die XPS-Ergebnisse bestätigten auch, dass während des Betriebs des CABR-Prozesses kein FeS gebildet wurde.XPS-Spektren von Fe2p3/2 für die Proben.(a) SD und (b) SB.Um die Höhe des Eisenverlustes während des Langzeitbetriebs zu quantifizieren, wurde eine Massenbilanz des Eisens ermittelt.Wie in Tabelle 1 gezeigt, enthielt der Eiseneinlass die Eisenmenge, die zum Zeitpunkt = 0 h und zum Zeitpunkt = 72 h zugegeben wurde.Der Eisenauslass wurde katalogisiert in: 1) in der Lösung zurückgehaltenes Eisen, 2) im Lagertank ausgefälltes Eisen und 3) Eisenverlust aufgrund der Probenahme.Die Gesamtdifferenz zwischen Eiseneinlass (39,550 mmol) und Auslass (35,762 mmol) betrug 3,788 mmol, was 9,58 % des Eiseneinlasses entspricht.Das Ungleichgewicht des Eisens in dieser Arbeit kann auf die Eisenausfällung in der Rohrleitung und auf den Verpackungsmaterialien zurückzuführen sein, da der Biofilter mit dem natürlichen Basalmedium und nicht mit der Säurelösung gewaschen wurde.Unter den Eisenabflüssen machte die Eisenfällung, die als Hauptprodukt des Eisenverlusts während des Betriebs angesehen wird, 44,2 % des gesamten Eisenzuflusses aus.Theoretisch kann der Eisenverlust laut thermodynamischer Analyse nur 37 % betragen, wenn kein EDTA-Abbau stattfindet (siehe Hintergrundinformationen), was darauf hindeutet, dass EDTA im CABR-Prozess abgebaut werden kann und somit die Eisenausfällung erleichtert.Wie in Fig. 3(a) gezeigt, trat der EDTA-Abbau während des Betriebs des CABR-Verfahrens auf.Die EDTA-Konzentration nahm während der 72 Betriebsstunden von 10 auf 2,46 mM ab.Andererseits führte die Dosierung von zusätzlichen 5 mM EDTA in die Lösung zu einem Anstieg der Gesamteisenkonzentration von 5,79 auf 7,72 mM, was darauf hindeutet, dass die Eisenausfällung mit Hilfe von EDTA zurückgewonnen werden kann.Die Zugabe von Fe(III) konnte jedoch den EDTA-Abbau nicht abschwächen, siehe Fig. 3(b).Der Abbau von EDTA beschleunigte die Bildung von Fe3+-Ionen in der Lösung, wie in R1 beschrieben, und verstärkte wiederum die Reaktion von R3, was zu einer Zunahme der Fe(OH)3-Bildung führte.Profil von Eisenverlust und EDTA-Abbau bei verschiedenen Fe(III)ETA-Konzentrationen.(a) [Fe(III)EDTA]0, 10 mM;(b) [Fe(III)EDTA]0,5 mM.(O2, 3 % (v/v); NO, 400 ppm; G, 1 L min−1; VL, 40 L h−1; T, 50 °C; pH, 6,8–7,0).Die durchschnittliche EDTA-Abbaurate in 72 Stunden betrug ~1,0 mM d−1 bei 50 °C und 5 mM FeEDTA in Gegenwart von 3 % (v/v) Sauerstoff (Abb. 3(b)).Als die anfängliche Konzentration von FeEDTA von 5 auf 10 mM anstieg, stieg die durchschnittliche EDTA-Abbaurate von 1,0 auf 2,54 mM d –1 , was anzeigt, dass die EDTA-Abbaurate mit zunehmender anfänglicher FeEDTA-Konzentration zunahm.Darüber hinaus wurde, wie in Fig. 4 dargestellt, die durchschnittliche Abbaurate von EDTA auch beschleunigt, wenn die O2-Konzentrationen zunahmen.Die durchschnittliche Abbaurate während des 72-stündigen Betriebs stieg von 2,54 auf 3,84 mM d−1, da die Sauerstoffkonzentration im Beschickungsgas in Gegenwart von 10 mM FeEDTA von 3 auf 9 % (v/v) anstieg.Zusammenhang zwischen O2-Konzentration und EDTA-Verlustrate.([Fe(III)EDTA]0, 10 mM; CO2, 15 % (v/v); NO, 400 ppm; G, 1 L min−1; VL, 40 L h−1; T, 50 °C; pH-Wert 6,8–7,0).O2 spielte eine wichtige Rolle beim Abbau von EDTA, wie in Abb. 4 gezeigt. Es wurde berichtet, dass der Abbau von EDTA durch chemische Oxidation und biologischen Abbau erfolgen kann17,24,25.Im Biofilter fand eine chemische Oxidation von EDTA statt, da dies in Gegenwart von O2 unvermeidlich war.Die Radikalbildung erfolgte über Eisen-vermittelte Haber-Weiss-Reaktionen wie folgt24:Der EDTA-Abbau durch chemische Oxidation erfolgte in Anwesenheit der erzeugten Radikale.Außerdem wurde angenommen, dass Eisenchelatkomplexe während der Autoxidation starke Oxidationsmittel bilden können.Das während der Autoxidation von Fe(II)EDTA gebildete Oxidationsmittel war aktiver als ein freies Hydroxylradikal, was darauf hindeutet, dass eine Art hypervalenter Eisenkomplex gebildet wurde26.Wie berichtet, kann die chemische Oxidation von EDTA die Bildung von niedermolekularen organischen Stoffen wie Ethylendiamintriessigsäure, Iminodiessigsäure und Essigsäure induzieren27,28.Neben der chemischen Oxidation von EDTA kann unter aeroben Bedingungen auch ein biologischer Abbau von EDTA erfolgen27,29,30.In dieser Arbeit wurde die Mischkultur zur Inokulation aus dem Klärschlamm angereichert, während der biologische Abbau von EDTA in der konventionellen Kläranlage beobachtet wurde29,31.Daraus kann geschlossen werden, dass der Biofilm im Biofilter die Fähigkeit zum EDTA-Abbau hatte.Um diese Spekulation zu bestätigen, wurden die Verteilungen der mikrobiellen Gemeinschaft bei verschiedenen Sauerstoffkonzentrationen untersucht.Es wurde bestätigt, dass das Bakterium Bacillus EDTA abbauen kann32,33.Wie in Fig. 5 gezeigt, wurde die Menge der Gattung Bacillus von 0,23 %, 1,15 % auf 9,90 % erhöht, während die O2-Konzentration von 0 %, 6 % auf 10 % erhöht wurde.Als Ergebnis wurde die biologische Abbaurate von EDTA beschleunigt.Andererseits sind einige Gram-negative, darunter ein Agrobacterium radiobacter-Stamm34, Escherichia coli BL2135, Pseudomonas sp.A136, DSM 910330,37,38 kann EDTA als Stickstoffquelle verwenden.Somit können auch die gramnegativen Bakterien wie Escherichia/Shigella, Cupriavidus, Petrimonas und Chelatococcus im Biofliter zum EDTA-Abbau beitragen.Insgesamt trugen unter den in dieser Arbeit getesteten Bedingungen sowohl die chemische Oxidation als auch der biologische Abbau zum EDTA-Abbau bei.Verteilung der mikrobiellen Gemeinschaft bei verschiedenen Sauerstoffkonzentrationen.Um den Einfluss der FeEDTA-Umwandlung auf die NOx-Entfernungsleistung zu bestimmen, wurde der Biofilter für 180 h ohne Zugabe von zusätzlichem EDTA und Eisen unter der Bedingung von ~10 mM Gesamteisen, ~7,55 mM EDTA, 6 % (v/v) Sauerstoff betrieben und 50 oC.Wie in Fig. 6(a) gezeigt, blieb die NO-Entfernungseffizienz über 96,8 %, selbst wenn die Gesamtkonzentration an Fe und EDTA auf etwa 1,75 bzw. 0,09 mM abfiel, was darauf hindeutet, dass der Eisenverlust und der EDTA-Abbau die NO-Entfernung nicht merklich beeinflussten Effizienz und der CABR kann selbst bei niedriger Konzentration von Fe(II)EDTA eine hohe NO-Entfernungseffizienz aufrechterhalten.Somit ist die Dosierung von zusätzlichem FeEDTA nicht notwendig, um die Effizienz der NO-Entfernung in der praktischen Anwendung aufrechtzuerhalten.(a) Wirkung von Eisenverlust und EDTA-Abbau auf die Effizienz der NO-Entfernung (Anfangskonzentration von 10,35 mM Gesamt-Fe und 7,55 mM EDTA);(b) Biofilterleistung bei niedriger Eisen- und EDTA-Konzentration (Anfangskonzentration von 0,78 mM Gesamt-Fe und 0,085 mM EDTA).(NO, 400 ppm; O2, 6 % (v/v); G, 1 L min−1; VL, 40 L h−1; T, 50 °C; pH, 6,8–7,0).Um die kritische Komponente (Fe(II) oder EDTA) im Fe(II)EDTA zu identifizieren, die die Effizienz der NO-Entfernung bestimmt, wurde der Biofilter bei Bedingungen niedriger Eisen- und EDTA-Konzentration betrieben, z. B. 0,78 mM Gesamteisen und 0,085 mM EDTA mit einem Speisegas von 400 ppm NO und 6 % (v/v) Sauerstoff.In den ersten 17 Betriebstagen, siehe Fig. 6(b), wurde die NO-Entfernungseffizienz des integrierten CABR-Systems über 80 % gehalten.Wenn die EDTA-Konzentration unter 1,75 × 10 –2 mM lag, fiel die Effizienz der NO-Entfernung stark von 90 % auf 70 %.Andererseits wurde in den ersten 17 Betriebstagen die Gesamteisenmenge nicht merklich verändert, was auf das im Biofilter erreichte thermodynamische Eisengleichgewicht zurückzuführen sein kann.Die Systemleistung wurde nach Zugabe von weiterem 1 mM Fe(III)EDTA in das System wiederhergestellt, was beweist, dass der Abfall der NO-Entfernungseffizienz auf den begrenzten Zugang von EDTA in das System zurückzuführen war.Als die EDTA-Menge an Tag 33 wieder unter 1,75 × 10 –2 mM fiel, fiel die Effizienz der NO-Entfernung auf ~70 %.Um eine hohe NO-Entfernungseffizienz aufrechtzuerhalten, ist es daher entscheidend, die Konzentration von EDTA über einem bestimmten Niveau zu halten und nicht die Konzentration von Eisen.Der in dieser Arbeit verwendete Biofilter zeigte im Vergleich zu unserer vorherigen Arbeit eine hohe Fe(III)EDTA-Reduktionsrate.Die XPS-Ergebnisse bestätigten, dass der Weg des Eisenverlusts über die Bildung von Fe(OH)3 verläuft.Die Massenbilanzanalyse des Eisens zeigte, dass 44,2 % des Eisens während des 102-stündigen Betriebs ausgefällt wurden.Der Abbau von EDTA, der sowohl durch chemische Oxidation als auch durch biologischen Abbau erfolgte, induzierte die Eisenausfällung.Die NO-Entfernungseffizienz wurde durch die FeEDTA-Umwandlung bei den typischen Betriebsbedingungen nicht beeinflusst.Darüber hinaus war es eher die EDTA- als die Eisenkonzentration, die die Wirksamkeit der NO-Entfernung bestimmte.Diese Ergebnisse lieferten wichtige Informationen für den Betrieb des CABR-Prozesses, um eine hohe NO-Entfernungseffizienz und niedrige Betriebskosten in der praktischen Anwendung zu erreichen.Na2EDTA·2H2O (99%), FeSO4(NH4)2SO4·6H2O (99,5%), FeCl3·6H2O (99%) und D-Glucose (99,5%) wurden von Sinopharm Chemical Reagent Co. (Shanghai, China) bezogen.NO (5 % in N2, v/v), N2 (99,999 %), CO2 (99,999 %) und O2 (99,999 %) wurden von Zhejiang Jingong Gas Co. (Hangzhou, China) bereitgestellt.Alle anderen Chemikalien sind für analytische Reagenzien geeignet, im Handel erhältlich und werden ohne weitere Reinigung verwendet.Das Basalmedium bestand aus folgenden Komponenten (mg L – 1): Glucose, 1000;KH2PO4, 300;MgCl2, 100;Na2SO3, 70;CaCl2, 20;Spurenelemente, 2. Die Zusammensetzung der Spurenelemente für das Bakterienwachstum war wie folgt (mg L−1): MnCl2∙4H2O, 990;CuSO4∙5H2O, 250;CoCl2, 240;NiCl2∙6H2O, 190;ZnCl2, 100;H3BO4, 14.Die in dieser Arbeit verwendeten denitrifizierenden und Fe(III)EDTA-reduzierenden Bakterien wurden aus dem Belebtschlamm des denitrifizierenden Reaktors in der Kläranlage Hangzhou Qige angereichert, indem der Nährstoffgehalt des Kulturmediums modifiziert wurde.Die Anreicherungskulturen wurden ohne weitere Isolierung zur Inokulation des Biofilters verwendet.Die Details zur Anreicherung dieser beiden Bakterienarten finden Sie in unserer früheren Arbeit39.Es sollte beachtet werden, dass die in dieser Arbeit verwendeten Mikroorganismen zwei Arten von gemischten Stämmen mit der gewünschten Funktion waren.Abbildung 7 zeigt das Schema des integrierten CABR-Systems.Zur Akklimatisierung der Mikroorganismen wurde ein Biofilter mit einem Innendurchmesser von 0,08 m und einem effektiven Volumen von 2 l verwendet.1,5 l Polyvinylchlorid-Kreuzring (Pengxiang xingfeng Chemical Packaging Co., Ltd., China) mit einer spezifischen Oberfläche von 1200 m2 m-3 wurde in den Biofilter gepackt.Die Temperatur des Biofilters wurde durch einen Wassermantel geregelt.Eine detaillierte Beschreibung dieses Aufbaus finden Sie in unserer früheren Arbeit40.Schema des CABR-Systems.1. Gasflasche;2. Massendurchflussregler;3. Gasmischkammer;4. Biofilter, 5. Vorratsbehälter für Lösungsmittel;6. Thermostatisches Wasserbad;7. Lösungsmittelumwälzpumpe;8. Flüssigkeitsdurchflussmesser;9. Kühlfalle;10. NOx-Analysator.Als Ausgangslösung für die Inokulation der eisenreduzierenden Bakterien wurden 4 L Basalmedium, enthaltend 20 mM Fe(III)EDTA und 0,15 g DCW L−1 eisenreduzierende Bakterien mit einem pH-Wert von 6,8, verwendet.In der ersten Phase wurden 15 % (v/v) CO2 und ausgeglichenes N2 mit einer Durchflussrate von 1 L min−1 in den Biofilter eingespeist.Währenddessen wurden täglich 2 L der umgewälzten Lösung durch frisches Medium ersetzt, bis der Biofilm auf der Verpackung sichtbar war.Sobald die Fe(III)EDTA-Reduktionsrate 1 mM h−1 erreichte, wurde die O2-Konzentration im Beschickungsgas allmählich auf 3 % (v/v) erhöht.Nach der Inokulation von eisenreduzierenden Bakterien erfolgte die Akklimatisierung von Fe(II)EDTA-NO-reduzierenden Bakterien durch die Zugabe von 0,15 g DCW L-1 denitrifizierenden Bakterien unter den Bedingungen von 100–500 ppm NO und 3–6 % (v/ v) Sauerstoff.Als Indikator für den Abschluss der Inokulation der denitrifizierenden Bakterien wurde eine stetige Effizienz der NO-Entfernung über 95 % verwendet.Nach der Akklimatisierung des Biofilters wurde die Durchführung der Langzeit-NO-Entfernung durchgeführt.In einem typischen Test wurde der Biofilter mit simuliertem Rauchgas beladen, das NO (0–500 ppm), O2 (0–12 %, v/v), CO2 (15 %, v/v) und ausgeglichenes N2 unter den Bedingungen von a Gasflussrate von 1 L min−1, Flüssigkeitsflussrate von 40 L h−11 und 5–10 mM Fe(III)EDTA.Um die FeEDTA-Umwandlung zu untersuchen, wurden zwei Hauptkomponenten von FeEDTA, Eisen und EDTA, während des Betriebs des Biofilters überwacht.Währenddessen wurden die Niederschläge im Lagertank und auf den Verpackungsmaterialien für die Eisenanalyse gesammelt.Um den Einfluss des EDTA auf den Eisenverlust zu untersuchen, wurden nach 72 Betriebsstunden 5 mM zusätzliches EDTA in die umgewälzte Lösung gegeben.Nach 102 Betriebsstunden waren der Niederschlag und die Lösung im Vorratsbehälter getrennt.Für die Messung des Eisengehaltes wurde der Niederschlag im Vorratsbehälter mit Salzsäure gelöst.Der Reaktor wurde dann mit frischem Basalmedium gewaschen, um sicherzustellen, dass der pH-Wert der Lösung im Tank ~6,8 betrug.Darüber hinaus wurden drei mikrobielle Proben für die Analyse der Verteilung der mikrobiellen Gemeinschaft gesammelt, während der Steady-State unter verschiedenen Sauerstoffkonzentrationen (0 %, 6 % und 10 % (v/v)) bis zu 4 Tage lang erreicht wurde.Die Konzentrationen an Eisen(II)-Ionen und das Gesamteisen wurden mit einem modifizierten 1,10-Phenanthrolin-Kolorimetrieverfahren bei 510 nm41 gemessen.Die Konzentration an Eisen(III)-Ionen wurde durch die Differenz zwischen der Gesamtkonzentration an Eisen und Eisen(II)-Ionen bestimmt.Zur Messung der EDTA-Konzentration wurde eine Flüssigkeitschromatographie (Shimadzu, LC-20AT) verwendet.Die Flüssigkeitschromatographie war mit einer Zorbax C8-Säule ausgestattet.Das Elutionsmittel bestand aus 12,5 % CH 3 OH, 0,26 % Tetrabutylammoniumhydroxid und 0,088 % HCOOH.Die Retentionszeit betrug 9 min.Die Einlass- und Auslasskonzentration von NO wurden mit einem chemilumineszenten NOx-Analysator (Thermo, Modell 42i-HL) gemessen.Die Röntgenphotoelektronenspektroskopie (XPS)-Messungen wurden an einem RBD-aufgerüsteten PHI-5000C ESCA-System (Perkin-Elmer) mit Mg Kα-Strahlung (hv = 1253,6 eV) durchgeführt und die Bindungsenergien wurden unter Verwendung des Containment-Kohlenstoffs (C1s = 284,6) kalibriert eV).Die Hochdurchsatz-Sequenzierungstechnologie (HTS) wurde für die Gattungsklassifikation verwendet.Die Details zur DNA-Extraktion, PCR-Amplifikation und Sequenzierung finden Sie in den Zusatzinformationen.Die Sequenzierungsdatenverarbeitung und -analysen verwendeten das Ribosomal Database Project (RDP), eine Klassifikationssoftware, die auf Bergeys Taxonomie basiert.Zitieren dieses Artikels: Li, W. et al.Weg der FeEDTA-Umwandlung und seine Auswirkung auf die Leistung der NOx-Entfernung in einem integrierten Prozess aus chemischer Absorption und biologischer Reduktion.Wissenschaft.Rep. 6, 18876;doi: 10.1038/srep18876 (2016).Guo, L. et al.Eigenschaften und chemische Zusammensetzung von Partikeln, die an ausgewählten U-Bahn-Stationen in Shanghai, China, gesammelt wurden.Wissenschaft.Gesamtumgebung.496, 443–452, 10.1016/j.scitotenv.2014.07.055 (2014).Artikel ADS PubMed CAS Google ScholarYing, Q., Wu, L. & Zhang, H. 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BSH1301019) gefördert. .Derzeitige Adresse: Illinois State Geological Survey, University of Illinois at Urbana-Champaign, USASie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchenSie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchenSie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchenSie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchenSie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchenSie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchenSie können diesen Autor auch in PubMed Google Scholar suchenJeder, mit dem Sie den folgenden Link teilen, kann diesen Inhalt lesen:Leider ist für diesen Artikel derzeit kein teilbarer Link verfügbar.Bereitgestellt von der Content-Sharing-Initiative Springer Nature SharedItDurch das Absenden eines Kommentars erklären Sie sich mit unseren Nutzungsbedingungen und Community-Richtlinien einverstanden.Wenn Sie etwas missbräuchlich finden oder unseren Bedingungen oder Richtlinien nicht entsprechen, markieren Sie es bitte als unangemessen.Wissenschaftliche Berichte (Sci Rep) ISSN 2045-2322 (online)Melden Sie sich für den Nature Briefing-Newsletter an – was in der Wissenschaft wichtig ist, täglich kostenlos in Ihrem Posteingang.